低温SCR脱硝催化剂的制备及其数值模拟.zip

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文集编号: 2014120402950

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文档介绍

近年来,随着社会的飞速发展,氮氧化物(NOx)对空气的污染日益严重,已经成为我国大气环境的主要污染物之一。本课题为实现低温SCR脱硝工艺,以改进Yoldas-滴球法制备的高比表面积、高强度和耐磨特性的γ-Al2O3为载体,以Fe、Ce和Mn三种过渡金属元素形成的复杂氧化物为活性组分,采用田口实验设计法制备并优化了一种低温下脱硝性能优良、抗SO2性能良好,使用寿命较长的脱硝催化剂Fe0.05Mn0.09Ce0.05Ox/γ-Al2O3,并通过SEM、BET、XRD等表征技术和密置单层模型得出了该催化剂的基本理化特征。然后,利用Matlab非线性最优参数估计,结合自行设计的八通道积分反应器测试了该催化剂稳态下催化脱硝反应的各项动力学参数。最后利用COMSOLMultiphysics软件对最优催化剂制备成整体型催化剂后的催化反应过程进行了数值模拟。结果显示:(1)当Fe、Mn和Ce分别占载体γ-Al2O3质量的5%、9%和5%,焙烧温度为500℃时,制备的催化剂活性最好,该催化剂在温度为150℃,体积空速为15000h-1,NO和NH3的浓度均为1000ppm(v/v),O2体积分数为5%的模拟烟气中,脱硝效率可达88.85%,当烟温高于170℃时,脱硝效率超过98%;(2)该催化剂具有较长的使用寿命和抗SO2性能,150℃时,在NO含量为1000ppm的烟气当中,连续30小时的催化活性能保持在85%以上,当烟气中加入50ppm的SO2时,脱硝效率仍能保持在75%以上,且SO2的失活是部分可逆的;(3)通过测试,发现该催化剂催化还原NO的反应速率分别与NH3、NO和O2浓度的0、0.87和0.44次方成正比,且指前因子k0为2.550706×10-2mol/(kg·s·Pa1.31),表观活化能Ea为41541.616J/mol;(4)通过对整体催化剂孔道内低温SCR反应的数值模拟发现,在催化剂涂层厚度小于0.1mm时,随着涂层厚度的增加,去除效率不断提高,但沿着烟气流动的方向,起催化作用的涂层厚度越来越薄;(5)由模拟结果可知,本次制备的催化剂主要适合于低温低尘(尾端)布置,其孔道内径宜在3mm4mm内,催化剂涂层厚度可以设为0.02mm,此时孔内烟气流速宜小于4.2m/s;(6)通过分析催化剂孔道内NO的浓度分布,本文还得出了不同情况下,提高催化剂脱硝效果的不同方法。

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贡献者

刘小军新来的

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