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| 纳米碳纤维(CNFs)因其独特的结构和化学特性在催化领域有着广泛的应用前景。本文通过将纳米碳纤维负载在石墨纤维毡上制备得到纳米碳纤维／石墨纤维毡复合材料,实现了纳米碳纤维的固载化,克服纳米碳纤维由于尺寸太小难以在工业反应器中直接应用的问题,并且充分利用了石墨毡大孔隙率,高几何比表面积的特点。本文以镍为催化剂,乙烷为碳源制备得到纳米碳纤维规整结构催化剂,通过SEM, N2吸附-脱附,压汞测试等方法对纳米碳纤维规整结构催化剂的结构特征做了系统的表征。从工业应用的角度出发,考察了纳米碳纤维复合材料对气体和液体的渗透性能,并考察了气液两相流过纳米碳纤维复合材料时的压降和总持液量。通过停留时间分布测试得到了液体在纳米碳纤维复合材料中的流动规律,并通过模拟计算得到液体在纳米碳纤维层中的流动情况,最后考察了纳米碳纤维复合材料在氨分解和油水分离方面的应用。本文研究工作的主要成果如下：(1)纳米碳纤维规整结构催化剂具有两种不同尺度的孔结构,由石墨纤维编织而形成的大孔(微米级)以及纳米碳纤维相互缠绕形成的小孔(纳米级)。随着纳米碳纤维负载量的增加,纳米碳纤维层的厚度增加,大孔所占的孔隙率减小而小孔所占的孔隙率增加。当流体流过纳米碳纤维复合材料时,大孔中的流体处于流动状态而小孔中的流体处于静止状态,流体流动的压降由大孔孔隙率以及大纤维表观直径决定,而与纳米碳纤维层中的小孔以及纳米碳纤维的尺寸无关。当纳米碳纤维复合材料经过环己烷浸渍,并在空气中干燥处理后,纳米碳纤维层在毛细管作用力下产生收缩,导致纤维表观直径减小,大孔孔隙率增加,纳米碳纤维复合材料的压降显著减小。单相流体流过纳米碳纤维复合材料的压降通过一改进的欧根方程进行关联,方程显示出很好的预测效果。(2)纳米碳纤维具有很强的疏水亲油性能,液体流过纳米碳纤维复合材料时的压降与该液体的表面张力有关,随着液体表面张力的增加,复合材料的润湿性能减弱,导致液体流动的有效孔隙率减小,流动阻力增加；另一方面润湿性能减弱同时导致液体在纳米碳纤维的表面出现滑移,导致流动阻力减小。在这两方面因素的影响下,当液体表面张力为26.2 mN/m时,复合材料具有最大的渗透性能。(3)气液两相并流向下流过纳米碳纤维复合材料时,压降随着气体和液体的流速增加而增加,总持液量随着气体流速的增加而减小,随着液体流速的增加而增加,并且总持液量仅与气体和液体的流量比有关,与床层中的压力无关。复合材料中的静持液量与气液两相的流速无关,仅与纳米碳纤维的负载量及纳米碳纤维层厚度有关。纳米碳纤维的负载使得石墨毡的压降和总持液量显著增加,并且其压降和总持液量可以通过裂缝模型关联。(4)通过脉冲法得到液体在纳米碳纤维复合材料中流动时的停留时间分布,并通过PDE模型对停留时间分布曲线进行拟合,得到液体的流动规律。对于单相流动,模型参数的值与流体的流速无关,但随着纳米碳纤维负载量的增加,纳米碳纤维层厚度增加,由此导致Peclet数减小,传质单元数增加,流动流体的分率减小。液体的流动规律受纳米碳纤维复合材料润湿性能的影响,当水流过纳米碳纤维复合材料时,由于纳米碳纤维的强疏水性能,与环己烷相比,水中的轴向扩散Peclet较大,传质单元数较小,而流动流体所占的比值较大。对于两相流动,Peclet数与气液两相的流速无关；传质单元数随着气体流速的增加而增加,随着液体流速的增加而减小；流动流体所占的比值随着气体流速的增加而减小,随着液体流速的增加而增加。(5)通过模拟计算得到液体在纳米碳纤维层中的流动规律,纳米碳纤维层的渗透系数对液体在纳米碳纤维层中的流速以及液体流入纳米碳纤维层的量有重要影响,通过提高纳米碳纤维层的渗透系数可以实现液体在纳米碳纤维层中的对流传质,显著提高纳米碳纤维层内外液体之间的传质。(6)纳米碳纤维复合材料在氨分解制氢的反应中显示出较好的催化性能,具有很高的制氢量,与粉末状纳米碳纤维相比,复合材料具有低得多的压降和较高的催化活性。(7)纳米碳纤维复合材料对油具有很强的吸收能力,用于含油废水处理时,纳米碳纤维负载量为1.09的复合材料对油的聚并去除率达到了99.2%。 |
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